[Paper] 审计非靶向分析中的可重复性：103 种 LC/GC--HRMS 工具揭示开放性与可操作性之间的时间分歧

Source: arXiv - 2512.20279v1

概述

本文审计了依赖高分辨率 LC/GC‑HRMS 数据的非靶向分析（NTA）流程的可重复性。通过评估跨越二十年的 103 种公开发布的工具，作者揭示了工具文档公开程度与独立实验室重新运行的难易程度之间日益扩大的差距——当 NTA 结果驱动监管行动时，这一问题尤为关键。

关键贡献

• 全面审计 103 个 NTA 软件工具（2004‑2025），针对基于 FAIR 和 BP4NTA 原则的六大可重复性支柱进行评估。
• 定量趋势 显示开放性（数据/代码共享）从 56 % 上升至 86 %，而可操作性（可移植、已验证的执行）则从 55 % 下降至 43 %。
• 行业细分 显示健康（51 个工具）、制药（31 个）和化学（21 个）的贡献，但 没有工具针对食品安全 用例。
• 关键缺口识别：仅有 17 % 的工具同时满足实验室验证（C1）和可移植实现（C6）。
• 政策洞察：期刊的数据共享要求提升了工件可用性，但未能转化为审稿人或外部实验室可运行的工作流。

方法论

1. 工具收集 – 作者从2004年至2025年间的同行评审文献中收集了所有被引用的 NTA 软件包，最终得到 103 种不同的工具。
2. 可重复性支柱 – 定义了六个标准：
   • C1 – 实验室验证（工具在真实样本上工作的证据）。
   • C2 – 数据可用性（共享原始 HRMS 数据）。
   • C3 – 代码可用性（发布源代码）。
   • C4 – 标准化格式（使用开放、可互操作的文件类型）。
   • C5 – 知识整合（将结果链接到外部数据库/本体）。
   • C6 – 可移植实现（容器化、工作流描述或其他方式，使工具在其他环境中保持不变运行）。
3. 评分 – 对每个工具进行手动检查，以符合六个支柱的情况，生成二元（是/否）矩阵。
4. 时间分析 – 将数据集划分为三个时期（2004‑2009、2010‑2015、2016‑2025），以追踪演变。
5. 部门分析 – 按主要研究领域（健康、制药、化学）对工具进行分组，以发现特定领域的模式。

结果与发现

• 开放性飙升：数据和代码共享（C2、C3）现在在所有领域均超过 80 %。
• 可操作性下降：可移植实现（C6）从多数（55 %）降至不足一半（43 %）。
• 验证‑可移植性不匹配：仅有 18 个工具（≈ 17 %）同时满足 C1 和 C6，这一组合是实现真正可重复性所最需要的。
• 领域差异：面向健康的工具更倾向于共享数据，而化学工具在标准化格式方面的比例更高。
• 政策影响：强制数据共享政策的期刊提升了 C2 分数，但对 C6 的影响微乎其微，表明“可获取” ≠ “可执行”。

实际影响

• 对于开发者：将 NTA 流程打包到容器（Docker/Singularity）或工作流语言（CWL、Nextflow）现在已成为竞争优势——易于启动的工具将在监管或合作项目中更受青睐。
• 对于面临审计的实验室：审计指出，仅发布原始光谱不足；实验室还必须提供经过验证、可重复的工作流以满足监管要求。
• 对于工具供应商：投资标准化数据模型（如 mzML、nmrML）和本体集成（如 ChemOnt、FoodOn）可以提升 C4 与 C5 合规性，使工具对下游数据融合平台更具吸引力。
• 对于政策制定者：研究结果主张将期刊要求从仅数据可用扩展到包括“可执行补充材料”要求，类似 ACM 的成果评估徽章。
• 对于行业：构建 NTA 解决方案的公司（如食品安全、环境监测）应将可重复性视为产品特性——可移植、已验证的流程在出现意外污染物时（如三聚氰胺危机）可缩短决策时间。

限制与未来工作

• 范围仅限于已发布的工具 – 许多专有或内部管道未被收录，可能导致开放性/可操作性平衡出现偏差。
• 二元评分 – 审计将每个支柱视为是/否标记，可能忽视合规性的细微层次（例如，部分容器化）。
• 特定领域需求 – 研究指出缺乏面向食品安全的工具；未来工作可聚焦于构建或评估针对该行业的管道。
• 纵向影响 – 虽然已识别趋势，但特定政策（如期刊要求）的因果效应仍是相关性的；受控研究可阐明哪些干预最能提升可操作性。

底线：本文揭示了 NTA 社区的一个悖论——工具日益开放，却越来越难在其他环境中运行。通过验证的、可移植的工作流弥合这一差距，对于将复杂的质谱分析转化为可靠、符合监管要求的证据至关重要。

作者

• Sarah Alsubaie
• Sakhaa Alsaedi
• Xin Gao

论文信息

• arXiv ID: 2512.20279v1
• 分类: cs.CE, cs.SE
• 出版日期: 2025年12月23日
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